197年正月，尽管手下的很多文武大臣不同意，袁术还是忍不住在淮南称帝了。
其实，袁术早在得到传国玉玺后就一直有做梦当皇帝的心思。他一直认为袁姓出自于陈，陈是舜之后，以土承火，应天之命。他还听民间说：“代汉者，当涂高也。”说的就是自己，因此袁术拿着玉玺想称帝的心思不是一天两天的事情了。但是，因为遭到手下一些人的反对，只好作罢。
就在去年，袁术了解到汉献帝一行人从长安东归洛阳一路上的狼狈遭遇，产生出大汉皇帝也不过如此的想法。袁术以为时机已到，于是召集部属们开会说：“如今刘氏天下已经衰微，海内鼎沸，我们袁家四代都是朝中重臣，百姓们都愿归附于我。我想秉承天意，顺应民心，现在就登基称帝，不知诸君意下如何？”众人听了，谁也不敢再说什么，只有主簿阎象发言道：“当年周人自其始祖后稷直到文王，积德累功，三分天下可说有他们的两分，可他们还是小心翼翼地做殷商王朝的臣子。明公您虽然累世高官厚禄，但恐怕还比不上姬氏家族那样昌盛；眼下汉室虽然衰微，似乎也不能与残暴无道的殷纣王相提并论吧！”袁术听了阎象这番话不吭声，心里却是非常恼怒，于是将此事按下不提。
但不久之后，河内人张鮍为他卜卦，说他有做皇帝的命，他以此为理由，终于按奈不住当皇帝的火热心情，于建安二年（197年）初在寿春称帝，建号仲家，大封公卿百官。
然而袁术的败亡，也从称帝开始。尽管当时的东汉帝国已经处于分崩离析，但军阀们名义上还是大汉皇帝的臣子，天下的百姓还有着极强的正统观念，正因如此，曹操才不得不“挟天子以令诸侯”，刘备也不得不打着“中山靖王之后”的招牌。如果袁术不称帝的话，周围的人就没有讨伐他的理由，就算之后曹操“挟天子以令诸侯”，袁术也可以用“清君侧”的名义来反击，声称奉有“皇帝密诏”联合刘备、袁绍等人铲除曹贼。袁术称帝，就相当于公开叛乱，成为了一个人人喊打的过街老鼠。
袁术称帝后，任命九江太守为淮南尹，还在城南城北筑起皇帝祭祀天帝所用的祭坛。生活上他奢侈荒淫，挥霍无度。后宫妻妾有数百人，皆穿罗绮丽装，精美的食品应有尽有，而他军中的士兵却处于饥寒交迫的状态。在他的腐败统治下，江淮一带民不聊生，许多地方断绝人烟，饥荒之中甚至出现人吃人的现象。
此外，他还派使者去恭喜抢夺了徐州的吕布，说您已经是皇亲国戚了，赶快把皇妃(吕布的女儿)送来吧。吕布一开始也同意了。然而，人都送出去了，权衡再三又不敢公然和反贼结亲，派人把女儿又追了回来，还把袁术的使者用一辆囚车送到了许都，让汉献帝和曹司空处置。
于是，曹操派使者以朝廷的名义封吕布为左将军，又亲自写信给吕布，大力抚慰一番。袁术听说吕布毁婚斩使，非常生气，派大将张勋、桥蕤等与韩暹、杨奉等军联合，率领步骑数万，进攻徐州的政治中心下邳。吕布当时仅有兵三千、马四百匹，众寡悬殊。于是接受陈珪的建议实施离间计，写信给韩暹、杨奉说：你们二位护送皇帝回归洛阳，我亲自诛杀董卓，都为朝廷立有大功，现怎么能与袁术同为国贼呢？不如联合除掉袁术，为国除害。他还许诺韩、杨二人，待破袁术后，会全部将袁术军资让与他们。有这些好处，韩、杨二人当然同意了。吕布率军走到距离张勋军营不到百步之时，韩暹、杨奉命部下大声呼喊，与吕布共攻张勋，张勋大败，军队损失殆尽。吕布与韩、杨联兵，水陆并下，直追至钟离，离寿春仅二百里，袁术亲自率兵五千屯于淮水之南观望动静，吕布等人于淮水之北令军士大声嘲笑袁术，然后回师北还，袁术经此一败，势力逐渐衰弱下来。
